该剧以工地挖出的头骨为引子,揭开了一起六年前发生在沧海市的矿难事故。担任地方警察局副局长的曲江河(潘粤明饰)在介入调查时,竟发现自己的大哥孟川生(果靖霖饰)与矿难的真相有千丝万缕的联系。伴随着调查的深入,曲江河逐渐感受到大哥在当地织成的黑恶势力关系网。为了铲除黑恶势力关系网,曲江河与新到任的女局长严鸽(陈数饰)联手,最终重现沧海市的朗朗晴空。此外,《暮色心约》也涉及到一些典型的心理健康案例,如都市人的生存压力、女性职场困境、夫妻关系、亲子关系、童年阴影等等,并呼吁大众关注心理健康,展现出细腻深刻的人文关怀。而刘瑕也在与祁连山的恋爱中,逐渐解开心结,二人双向救赎、照亮彼此,共同奔赴一场温馨唯美的爱情心约。
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